1973年、ラリーは自己名義のソロ・アルバム、Singing Playing を録音。まさにタイトル通りの内容は、ラリーの印象を決定付け、人気が急上昇していった。ラリーはサミー・デイヴィス、ハーブ・アルパート、クインシー・ジョーンズ、マイケル・ジャクソン、ジョン・レノン、ジェリー・ガルシアなどそうそうたる顔ぶれのアルバムに参加、揺るぎのない地位を築いていった。100枚以上のゴールド・ディスクに参加、最も忙しいギタリストとなった。
1977年、「ワーナー・ブラザース」と契約し、クルセイダーズを離れたラリーは、培った音楽の経験を持って自己の音楽を作り出していった。自己の名前を関したLarry Carlton、Strike Twice,そして、名曲“夢飛行”収録のSleep Walk を発表、人気ギタリストとして地位を固めた。
1996年Gift,前後して、1995年にはリー・リトナーのコラボレイション、Larry&Leeを録音、このときの縁がきっかけとなって、Fourplayを退団したリー・リトナーの後任としてラリーが迎えられた。同時に個人としても古巣「ワーナー・ブラザース」と再契約、自己名義の作品。Fingerprintsを発表、さらに2001年、クルセイダーズ時代のヒット曲をタイトルにつけたDeep Into Itを発表ますますアクティブである。